Jej pierwsza główna rola w filmie “Żegnaj, Columbus” (1969) przyniosła jej Złoty Glob. Rok później zagrała Jenny Cavilleri w filmie “Love Story” , który stał się kultowym klasykiem, u boku Ryana O’Neala. Magia zadziałała natychmiast. Widzowie byli oczarowani, a Ali zdobyła drugi Złoty Glob oraz nominację do Oscara dla najlepszej aktorki. W mgnieniu oka stała się jedną z czołowych postaci amerykańskiego kina.
Znane zdanie oznaczające wieczność

„Miłość to nie musieć przepraszać”. Ten cytat z filmu „Love Story ” stał się swoistą mantrą dla całego pokolenia. Kto nie słyszał lub nie powtarzał tych słów, czasem z nutą ironii, czasem z emocjami? Jeśli film poruszył tak wielu widzów, to w dużej mierze dzięki szczerości i autentyczności Ali MacGraw . Za tą postacią silnej, romantycznej młodej kobiety przebija prawdziwe „ja” aktorki
